Volgens hom is die Mugabe-bewind nie die wettige verteenwoordiger van die mense se wil nie.
Hy het 2 000 vlugtelinge in Johannesburg ontmoet.
Miliband het ook 'n beroep op die internasionale gemeenskap gedoen om die Amerikaanse sanksies teen Zimbabwe te ondersteun.
Miliband se besoek volg op Mbeki se besoek aan Harare 'n dag vroeër om samesprekings oor 'n regering van nasionale eenheid van stapel te stuur.